跟着化石燃料逐步干涸与环境应战加重，人类对可再次出产的动力存储系统提出更加高的要求。锂硫电池作为下一代高能二次电池，虽具有2600 Wh/kg的理论比能量和硫质料环保低成本优势，但其正极粘结剂面对严峻应战。商业线性粘结剂存在网络无序、结合功率低、机械强度缺乏等问题；传统交联粘结剂需化学添加剂，且液相聚合的随机性导致网络结构不可控。更要害的是，网状粘结剂安稳电极的机制尚不清晰，亟需在工况条件下深入研讨。

  西南科技大学宋英泽教授、宋丽贤副研讨员和我国工程物理研讨院核物理与化学研讨所陈洪兵研讨员、重庆大学尹国路研讨员协作提出一种固态原位γ射线辐照化学办法，成功制备出纯洁有序的聚丙烯酰胺（PAM）交联网络粘结剂。该技能经过高能γ射线引发自由基反响，在无添加剂条件下完成单体原位聚合。结合光纤传感、同步辐射多标准表征与虚拟模仿，初次提醒粘结剂动态限域硫演化的机制。根据此规划的含5 wt%粘结剂的正极，使软包锂硫电池在1.2Ah容量下完成410.1 Wh/kg的比能量，电解液/硫比低至3.0 μL mg⁻¹。

  图1提醒了γ射线辐照调控I-PAM粘结剂的规划原理：经过优化辐照剂量（3.0 kGy）可构建完好三维网络（图1a）；辐照触发水分子发生自由基引发丙烯酰胺单体聚合，经链增长与双分子停止构成共价交联网络（图1b）。比较传统添加剂交联的C-PAM（结构随机）和商业LA133线性粘结剂（二维无序），I-PAM展现均匀可控的三维网络，且无化学残留（图1c）。

  图1 I-PAM粘结剂在正极中的规划示意图 a) 经过γ射线辐照剂量调控原位制备I-PAM基硫电极：剂量缺乏导致交联不完全，适合剂量构成完好网络，过量剂量引发网络降解。 b) I-PAM交联机理：γ射线触发水分子发生自由基（·H/·OH），引发丙烯酰胺聚合，经链停止构成共价交联网络。 c) I-PAM、C-PAM与商业LA133粘结剂的结构功用比照：I-PAM具均匀三维网络且无添加剂；C-PAM含添加剂且网络随机；LA133为二维线性结构。

  图2经过多维度试验验证I-PAM的杰出机械功能：FT-IR光谱证明γ射线辐照成功完成PAM交联（图2a）；180°剥离测验显现I-PAM正极剥离力达5.85N（C-PAM为3.53N，LA133仅0.13N）（图2b）；纳米压痕测验标明其弹性模量（2.6 GPa）远超对照组（图2c）。植入式光纤传感技能（图2d）实时监测发现，I-PAM正极在充放电进程中的体积应变最小（图2e-g），循环100次后胀大率仅3.2%（图2h），明显优于C-PAM（8.8%）和LA133（21.0%）。

  图2 粘结剂及对应硫电极的机械行为剖析 a) 丙烯酰胺单体（AM）、I-PAM与C-PAM的FT-IR光谱。 b) I-PAM、C-PAM与LA133基正极的180°剥离力。 c) 根据不同粘结剂的正极纳米压痕载荷-深度曲线。 d) 植入式光纤测验示意图及软包电池结构。 e-g) 含I-PAM(e)、C-PAM(f)、LA133(g)粘结剂的硫电极充放电曲线与内部应变曲线 mg cm⁻²）。 h) 不同粘结剂硫电极循环100次前后的截面SEM图（循环前为满充态）。

  图3的同步辐射三维纳米CT显现：I-PAM构成均匀互穿网络，安稳固定硫颗粒（图3b）；而LA133存在部分聚会，C-PAM因先组成后混合导致硫分散度缺乏。图4的小角X射线散射（SAXS）进一步发现，循环后I-PAM基正极的旋转半径（Rg=18.79 nm）最小，证明其网络可动态引导硫再生与重构（图4e-h）。虚拟模仿（图5a-c）提醒I-PAM应力散布最均匀，外表均匀应变（0.16）仅为C-PAM（0.36）和LA133（0.64）的44%和25%。

  图3 硫电极中粘结剂网络的同步辐射X射线三维纳米CT剖析 a) 同步辐射三维纳米CT设备及成像流程示意图。 b) 不同粘结剂基硫电极资料的多角度三维CT图画。

  图4 循环前后硫与导电炭散布的同步辐射SAXS剖析 a) SAXS检测与剖析流程图。 b-d) 循环前含I-PAM(b)、C-PAM(c)、LA133(d)硫电极的I(q)-q拟合曲线（插图为散射信号矩阵）。 e-g) 循环后对应样品的I(q)-q曲线。 h) 不同粘结剂硫电极在循环前后硫/炭散布机制示意图。

  图5 虚拟模仿提醒充放电进程硫电极应力应变演化 a) 不同粘结剂在电池反响中的应力（蓝色越深应力越高）与应变（赤色越深应变越大）散布图。 b-c) 放电均匀体积应变(b)与充电均匀孔隙(c)。 d-f) I-PAM(d)、C-PAM(e)、LA133(f)按捺电极胀大机制图（球体代表硫/炭复合资料）。 g) 不同粘结剂硫电极循环100次前后的SEM外表描摹。

  图6展现软包电池功能：I-PAM正极在0.2C倍率下循环100次容量坚持率达86.2%（图6a），低电压渠道延伸证明硫利用率提高（图6b）；2C倍率下仍供给726.9 mAh/g容量（图6c）。苛刻条件下（6.4 mg/cm²高硫载、90°曲折、278-328K温度规模），电池均坚持安稳运转（图6e-g）。拼装的1.0g硫载量Ah级软包电池完成410.1 Wh/kg的比能量（图6j），并成功驱动电动玩具车行进1公里（图6i）。

  图6 软包锂硫电池电化学功能 a) 0.2C倍率循环功能。 b) 0.2C典型充放电曲线。 c) 倍率功能。 d) 1C倍率长循环。 e) 6.4 mg cm⁻²高硫载电池在0.1C下的循环安稳性。 f-g) 90°曲折状态下电池循环功能(f)与充放电曲线Ah电池循环功能。 i) I-PAM基0.21Ah电池驱动电动玩具车实物图。 j-k) 1.0g硫载量电池的放电曲线(j)与循环功能(k)。

  该研讨经过γ射线辐照技能处理了传统粘结剂网络不可控、含添加剂的缺点，仅用5 wt%的I-PAM即完成电极应力调控与硫动态重构。软包电池在高低温、曲折、高硫载等苛刻条件下的优异体现，以及410 Wh/kg的实测比能量，为锂硫电池产业化供给了要害技能途径。